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生产环境中多溴联苯醚的水平与健康危害
多溴联苯醚(PBDEs)是一类常见的添加型溴代阻燃剂,广泛应用于电子电气、塑料、泡沫、橡胶、化工和建材等来提高产品的防火性能.PBDEs全球年产量数万吨,主要以十溴联苯醚为主[1-2];其使用过程中会大量逸散到外界环境中,通过大气、水、土壤和动物等途径终进入人体.研究表明,PBDEs是环境中持久存在的有机污染物,造成了全球性污染,由于其环境持久性、生物蓄积性以及对人和生物体的毒效应等特性,成为当前环境科学研究的一大热点.目前环境监测和机体负荷评价等是研究PBDEs污染状况的重要手段[3],许多国家与地区已开展了PBDEs的环境污染水平和人体暴露水平的研究,通过监测血液、母乳、脂肪中的PBDEs水平反映人群暴露水平[4].同时大量研究显示,PBDEs具有肝毒性、内分泌扰乱[5]、生殖系统毒性[6]、发育神经毒性[7-8]及免疫系统毒性[9]等,还可能具有致癌性[10].
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多溴联苯醚的环境分布
持久性有毒物质(PTS)与臭氧层破坏和温窜效应一样并称为21世纪影响人类生存与健康的三大环境问题.多溴联苯醚(PBDEs)作为PTS的一种由于其对人体健康造成的危害H益引起各国科学家的关注.该文就PBDEs在世界范围内各种环境介质中的含量及分布情况作一综述.
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多溴联苯醚污染对母婴健康影响研究进展
多溴联苯醚(PBDEs)因工业生产导致其在环境中广泛存在,并可以通过食物链在生物体内蓄积.妇女儿童通过消化道摄入该物质,可导致癌症、内分泌紊乱、神经损伤等疾病,并且影响妇女生殖健康和儿童生长发育.由于多溴联苯醚在生物体内代谢的复杂性,其在人体内的代谢过程和毒性作用机制尚不明确,还有待于进一步研究证实.
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多溴联苯醚神经发育毒性的研究进展
多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是溴系阻燃剂的一种,广泛应用于工业生产中.近年来,环境与人体组织、血液、母乳中的PBDEs水平逐年增高.动物实验证实孕鼠暴露于PBDEs可以引起子代小鼠学习和记忆能力改变,PBDEs可以影响内分泌系统和产生氧化应激作用,进而影响神经系统的发育.本文基于相关研究资料探讨了PBDEs的神经发育毒性.
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孕期多溴联苯醚暴露与胎儿发育不良关联的研究进展
多溴联苯醚(PBDEs)是一种常见的溴化阻燃剂,被广泛添加到各类复合材料中,以提高产品的防火性能.PBDEs在产品生产、使用、废弃的过程中,会不同程度地进入环境并在环境中持久地残留.现有的动物实验及人群流行病学研究证据表明,孕期PBDEs及其代谢物暴露会对胎儿的生长发育(新生儿出生体重、体长及体质量指数等)产生一系列不良影响.本文对生物体内PBDEs的代谢转化研究以及PBDEs孕期暴露与胎儿生长发育的关联研究进行综述,胎儿体内PBDEs代谢物来源可能为自然源、PBDEs代谢转化、母体转化以及PBDEs代谢物之间相互转化;孕期PBDEs暴露与胎儿低出生体重、低出生体长、早产等不良发育结局存在关联;孕期PBDEs暴露可能通过调节胎盘中各类生长因子水平进而影响贻儿生长发育.
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多溴联苯醚对甲状腺激素干扰毒性的研究进展
多溴联苯醚(PBDEs)作为阻燃剂广泛用于工业产品和家庭消费品中,是正在受到全球关注的持久性有机污染物.过去25年,环境中及人体内的PBDEs水平不断增高,尤其是乳汁和居住环境灰尘中含量较高,是婴幼儿暴露的主要途径.PBDEs可引起实验动物循环甲状腺激素水平降低、甲状腺细胞形态结构改变等甲状腺毒性.其毒作用机制可能涉及PBDEs对甲状腺激素转运蛋白、甲状腺激素代谢及甲状腺激素受体的影响.本综述基于国内外对PBDEs分子毒理学的研究成果,在扼要介绍其性质的基础上,综合论述PBDEs产生甲状腺激素干扰毒性以及可能的生物学毒性机制,并分析目前PBDEs毒理学研究中存在的问题,展望未来PBDEs分子毒理学的研究方向.
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人体内多溴联苯醚暴露水平及主要来源的研究进展
多溴联苯醚(PBDEs)作为性能优良的阻燃剂得到了广泛的应用,但是毒理学研究发现,PBDEs具有生殖毒性、免疫毒性、神经毒性和内分泌干扰作用,环境和人体PBDEs暴露水平的增加已引起了越来越多的关注.现有的研究发现,不仅人体血清、母乳及脂肪组织都存在着可检测的PBDEs,而且浓度较30年前呈现出明显的上升趋势,婴儿和儿童的暴露量更是高达成人的数倍.PBDEs的职业暴露多来自于从事电子电器加工及生产的相关工作,而室内灰尘则是儿童暴露的主要来源.
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多溴联苯醚的环境暴露及健康危害
多溴联苯醚(PBDEs)作为阻燃剂广泛用于家庭消费品中,是正在受到全球关注的新环境污染物.人类主要通过食物、室内空气污染等暴露PBDEs.过去30年,环境中与人体内的PBDEs水平不断增高.实验研究资料显示,PBDEs具有内分泌干扰作用,影响甲状腺激素和性激素.PBDEs具有肝脏毒性、神经毒性、生殖毒性、发育毒性,但毒作用机制不明确.人群研究资料非常匮乏.环境监测资料表明中国存在PBDEs环境暴露,而我国在PBDEs健康影响方面的研究几乎空白,应该引起重视.
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上海闵行区新生儿脐血多溴联苯醚暴露水平及其影响因素
[目的]了解上海市闵行区新生儿脐血中多溴联苯醚(PBDEs)的暴露水平,探讨新生儿PBDEs暴露水平的影响因素.[方法]基于2012年4-12月建立的上海闵行出生队列(Shanghai Minhang Birth Cohort Study,S-MBCS),选取340例新生儿脐血样本测定9种PBDEs同系物(BDE-28、BDE-47、BDE-66、BDE-85、BDE-99、BDE-100、BDE-153、BDE-154、BDE-183)的水平,并对孕妇进行问卷调查,了解基本人口学特征、本次妊娠情况、生活方式、孕早期膳食摄入及疾病史等资料.采用多元线性回归模型,以对数转换后的PBDEs水平为应变量,以指数转换后的b值代表自变量每变化一个单位后PBDEs水平几何均数(GM)之比的变化,分析母亲人口学因素、生活方式、孕早期膳食摄入对新生儿脐血中PBDEs水平的影响.[结果]98.82％的研究对象至少检出一种PBDEs,9种同系物中BDE-47检出率高(83.82％),其次是BDE-28 (62.65％)和BDE-99 (61.76％),BDE-100和BDE-153的检出率接近50％ (49.71％和48.53％),而BDE-66、BDE-85、BDE-154和BDE-183的检出率较低(18.53％～26.47％).Σ9 PBDEs(9种同系物之和)的中位数为0.67 ng/g(以每克脂肪计,后同),Σ4PBDEs(BDE-47,BDE-99,BDE-100,BDE-153共4种五溴联苯醚之和)的中位数为0.38 ng/g.在9种同系物中,BDE-47的中位数高(0.19 ng/g),其次为BDE-99(0.07 ng/g)、BDE-28(0.05 ng/g).多元线性回归分析结果显示,与母亲年龄＜25岁组相比,母亲年龄＞29岁组新生儿BDE-47及Σ4PBDEs暴露水平较高[GM比值及其95％CI分别为1.82 (1.10,3.03)和1.51 (1.01,2.26)];与初中及以下组相比,母亲受教育程度为高中或中专组新生儿BDE-47及Σ4PBDEs暴露水平较高[GM比值及其95％CI分别为2.44 (1.23,4.87)和1.74(1.00,3.02)];经产妇中新生儿Σ9PBDEs暴露水平高于初产妇[GM比值及其95％CI为1.48 (1.01,2.17)];与孕期增重＞10 kg相比,孕期增重5～10 kg组的新生儿BDE-47暴露水平较高[GM比值及其95％CI为1.63(1.15,2.33)];其他因素分析的结果无统计学意义.[结论]本研究的脐血样本中共检测出9种PBDEs同系物,母亲年龄较大、受教育程度较高、经产妇、孕期增重较低可能是新生儿脐血PBDEs暴露水平增高的危险因素.
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多溴联苯醚潜在替代品DOPO-HQ在环境中的稳定性研究
[目的]探讨多溴联苯醚(PBDEs)潜在替代品10-(2,5-二羟基苯基)-10-氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物[10-(2,5-dihydroxyl phenyl)-10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,DOPO-HQ]在环境中的稳定性.[方法]根据欧盟化学品管理要求,采用经济合作与发展组织(OECD)标准方法,与pH有关的水解作用(OECD111)、测压呼吸计量法试验(OECD301F)及改进的MITI试验(Ⅱ)(OECD302C)对DOPO-HQ的水解、快速生物降解及固有生物降解性进行研究,评价DOPO-HQ的水解性和降解性,并与PBDEs进行比较.[结果]水解结果表明,在pH7.0和pH9.0条件下DOPO-HQ快速水解,水解半衰期小于2h;在pH4.0的酸性条件下,水解呈一级线性反应,随湿度升高,水解速率加快.20℃、35℃和50℃的半衰期分别为866、201、47h.通过累积生化需氧量评价DOPO-HQ的快速生物降解能力,结果表明,28d的降解率仅为6.13％,不具有快速降解性.但采用多位点采集的混合接种的固有生物降解评估中,化学分析结果表明,28d内DOPO-HQ的残留率仅为8.80％,表现出初级降解性.累积生化需氧量结果表明:在试验前20d表现为污泥的适应期,未显示出降解性;20d后,降解率呈明显增加趋势;28d的降解率为12.7％,DOPO-HQ可能具有缓慢的固有生物降解能力.[结论] DOPO-HQ在不同pH条件下水解存在一定差异,中性和碱性条件具有快速水解能力;同时表现出一定的固有生物降解可能性;较被替代品PBDEs的持久性明显减弱,可作为PBDEs的潜在替代品.
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生物样品中多溴联苯醚及其代谢物检测方法的研究进展
多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)作为添加型溴代阻燃剂被广泛用于工业和商业产品中.PBDEs是一种持久性环境污染物,具有环境内分泌干扰作用、神经毒性和生殖毒性等多种毒性效应.PBDEs可代谢生成羟基化代谢产物羟基PBDEs(hydroxylated PBDEs,OH-PBDEs),再经甲基化作用生成甲氧基PBDEs(methoxylated PBDEs,MeO-PBDEs).近年来,PBDE及其代谢物OH-PBDEs、MeO-PBDEs和多溴苯酚在多种环境介质和生物体内被检出,引起了人们对此类阻燃剂的关注与重视.本文概述了PBDEs在环境和人体中的暴露状况,着重综述近几年PBDEs及其代谢物在不同生物基质中的样本预处理方法和检测技术,以期为PBDEs的暴露评估、毒理学等相关研究提供方法学参考.
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多溴联苯醚暴露与新生儿宫内发育迟缓的巢式病例-对照研究
[目的]运用巢式病例-对照研究探索多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)暴露与新生儿宫内发育迟缓(intrauterine growth retardation,IUGR)的关联.[方法]本研究基于温州出生队列研究,从征募的孕妇及其分娩的新生儿中筛选出IUGR病例54例,并按母亲年龄及新生儿性别配对了67例健康新生儿作为对照.用气相色谱-质谱方法测定母血和脐血血清样本中19种PBDEs同系物的质量分数,结合基本人口学信息及新生儿出生结局信息,采用Spearman相关分析和二元logistic回归方法分析暴露-反应间的关联.[结果] IUGR病例组与对照组在家庭月收入水平、母亲受教育程度、母亲孕期增重、有无妊娠综合征的差异有统计学意义(P＜0.05),在其他基本人口学指标上无明显差异;IUGR病例组与对照组在新生儿的出生体重、出生体长、孕周、克托莱指数上的差异有统计学意义(P＜0.001).在所检测的121份母血和脐血样本中,19种PBDEs同系物的平均检出率分别为61.16％和42.67％,∑PBDEs质量分数的中位数范围分别为ND～114.67 ng/g(以每g脂质质量计,余同)、ND～ 126.67 ng/g.IUGR病例组脐血中∑PBDEs、ΣBDE154-209、ΣBDE17-153及BDE-207质量分数高于对照组(P＜0.05),而在母血中未发现两组PBDEs的差异有统计学意义.二元logistic回归分析结果发现,校正前,相比于低暴露水平(＜P33),脐血中高暴露水平(＞P66)的BDE-207、BDE154-209及∑PBDEs的OR(95％CI)分别为2.513(1.019～6.198)、2.500(1.016～6.149)、3.462(1.379～8.691)(P＜ 0.05);校正婴儿性别、母亲年龄和受教育程度后,脐血中总PBDEs的OR(95％CI)为3.130(1.180～8.305)(P＜0.05).[结论]脐血PBDEs水平与新生儿生长发育呈负相关关系,孕期PBDEs暴露可增加新生儿IUGR的发生风险.
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青春期前多溴联苯醚暴露对雄性大鼠睾丸标志酶活性的影响
目的 探讨青春期前十溴联苯醚(BDE-209)暴露对雄性大鼠睾丸标志酶活性的影响.方法 将24只雄性SD大鼠随机分为染毒组和对照组,染毒组再根据BDE-209浓度(2、10和50 mg/kg)分为低剂量组、中剂量组和高剂量组(以玉米油为溶剂),均于大鼠出生后第28日开始染毒,隔日1次,连续染毒30 d;对照组只给予玉米油.雄性SD大鼠于出生后第63日处死,计算睾丸和附睾的脏器系数,检测睾丸标志酶活性,并观察睾丸组织的病理学改变.结果 与对照组大鼠比较,经BDE-209染毒1个月后,各剂量染毒组大鼠的睾丸和附睾脏器系数无明显变化,差异无统计学意义(P＞0.05);睾丸标志酶酸性磷酸酶(ACP)、碱性磷酸酶(AKP)、乳酸脱氢酶(LDH)和γ-谷氨酰转移酶(γ-GT)活性呈现下降趋势,但差异也无统计学意义(P＞0.05).各组大鼠的睾丸组织形态学均未观察到明显异常.结论 雄性SD大鼠青春期前BDE-209暴露对大鼠睾丸标志酶活性影响不明显.
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母源性BDE-209暴露的子鼠脑组织发育及突触超微结构及数量的观察
目的:观察暴露于十溴联苯醚(brominated diphenyl ethers-209,BDE-209)的予鼠脑组织发育的情况,电镜下观察子鼠突触超微结构及数量的变化.方法:经胃灌法建立母源性BDE-209动物模型(300mg/kg·d-1,以精制花生油溶解).实验组(A):自购买日始母鼠胃灌BDE-209直至生育第一代子鼠断乳;实验组(B):自购买日始胃灌单纯花生油至妊娠,妊娠后改为胃灌BDE-209直至生育第一代子鼠断乳;实验组(C):自购买日始胃灌单纯花生油至分娩新一代子鼠,仅在哺乳期胃灌BDE-209;对照组(D):自购买日始一直胃灌单纯等量花生油.每组选取子代鼠作为研究对象,制作组织标本及电镜标本;尼氏染色光镜下观察子鼠脑组织的形态学变化;透射电镜下观察子鼠脑组织的结构及突触结构和数量的变化.结果:(1)经尼氏染色,子鼠成年后的脑组织形态学变化不明显,未发现特殊结构的差异;(2)电镜下见实验组子鼠脑细胞及突触超微结构发生变化;(3)突触密度计数:各组大鼠子代海马CA3区分子层内突触密度计数(个/70μm2)结果显示,在母鼠接触BDE-209的过程中,A组与B、C、D组比较,差异均有显著统计学意义(P<0.05).B、C组与对照组比较无显著差异,B组与c组之间差异无统计学意义(P>0.05).结论:母鼠接触BDE-209可以导致子鼠脑神经细胞及突触超微结构发生改变,影响子鼠突触的形成发育,降低突触数量.
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环境内分泌干扰物的神经毒性研究进展
环境内分泌干扰物(EEDs)包括壬基酚、双酚A、多溴联苯醚、苯并芘等,通过对皮质、海马、垂体、下丘脑等脑区神经元膜通透性、性激素受体、自噬、氧化损伤、离子通道、线粒体、胞核DNA断裂途径引起神经毒性,而神经毒性是引起神经系统疾病的因素之一,因此很有必要为EEDs对神经毒性的影响进行总结,为下一步靶向治疗提供参考,以及下一步机制研究提供思路.
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气相色谱-串联质谱法同时检测生物样本中多溴联苯醚及其羟基代谢物
目的 建立气相色谱-三重四级杆质谱仪(GC-MS/MS)同位素内标法同时测定小鼠尿液、血清、粪便中溴代阻燃剂2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47)及其10种羟基化多溴联苯醚的分析方法.方法 样品的提取方式分别采用液液萃取或者加速溶剂萃取(ASE),结合基于酸性硅胶的固相萃取(SPE)净化手段,以及硅烷化试剂(MTBSTFA)的衍生方法,经HP-5 MS毛细管柱进行了有效的分离,采用电子轰击源(EI)和动态多反应监测模式(dMRM)完成了11种分析物高灵敏度和特异性的分析.结果 分析物在1 ng/ml～100 ng/ml线性良好(r=0.993～0.999).方法检出限分别为0.070 ng/g～0.22 ng/g(血清)、0.008 5 ng/ml ～0.087 ng/ml(尿液)和0.068 ng/g ～0.29 ng/g(粪便).方法的平均回收率为73％～ 125％,日间偏差在0.8％～18.8％.结论 该方法灵敏度高,特异性好,准确度高,操作简便快速,适用于实际小鼠样本中多溴联苯醚及其羟基代谢物的测定.
关键词： 生物样本 多溴联苯醚 羟基化多溴联苯醚 气相色谱-三重四极杆质谱 -
鱼体中二恶英、多氯联苯和多溴联苯醚的污染分析
目的:检测分析市售鱼体中PCDD/Fs,PCBs和PBDEs的污染水平.方法:采集市售16种鱼样品,通过索氏抽提,酸性硅胶处理,利用硅胶柱和铝柱净化,分离开PCDD/Fs,PCBs和PBDEs,用高分辨气相色谱/高分辨质谱检测分析PCDD/Fs,PCBs和PBDEs.结果:鱼样品中PCDDs/PCDFs的毒性当量值为0.024pgWHO-TEQ/g·ww～0.31 pgWHO-yEQ/g·ww之间,PCBs的毒性当量值为0.04 pgWHO-TEQ/g·ww～1.50 pgWHO-TEQ/g·ww之间,12种Co-PCBs和7种指示性PCBs相加的总PCBs含量为92.57 Pg/g·ww～10893.60 Pg/g·ww之间,PBDEs含量在50.38 Pg/g·ww～1622.86 pg/g·ww之间.结论:鱼体中PCDDs/PCDFs、PCBs和PBDEs污染的相关性比较高,三者有着相同的污染途径.鱼体中PCDD/Fs,PCBs和PBDEs的污染处于相对安全的水平,但持久性有机污染物对环境污染引起的食品污染问题应该引起重视.
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中国南方某市几种市售食品中多溴联苯醚污染状况研究
目的:检测分析中国南方某城市几种市售食品中多溴联苯醚污染水平.方法:采集市售7种食品,通过索氏抽提,酸性硅胶处理,利用硅胶柱和铝柱净化,用高分辨气相色谱/高分辨质谱检测分析,检测的多溴联苯醚单体包括三溴代到七溴代的PBDEs.结果:PBDE化合物在分析的食品中污染水平平均值的顺序为蛋类(227.15 pg/g)>鱼类(189.50 pg/g)>猪肉(75.40 pg/g)>牛肉(51.03 pg/g)>猪内脏(13.33 pg/g)>大米类(7.67 pg/g)>蔬菜类(2.39 pg/g).在所有样品中单体BDEs 47在PBDE总量中占有大分量,所占的比重在不同食品中约为12%～65%.结论:人类暴露主要是通过摄食受污染的食品,食品中PBDE的污染应引起重视.
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人体血液中多溴联苯醚检测方法的研究
物灵敏度高、重现性好、回收率良好,可用于人体血液样品的检测.
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固相萃取和气相色谱-质谱联用法检测脐带血中的多溴联苯醚
目的:改进新生儿脐带血中多溴联苯醚(PBDEs)的分析方法.方法:取2mL脐血血清加入2mL甲酸和100μL乙腈,漩锅、超声；将混合物经过固相萃取柱萃取及酸性硅胶柱净化,再利用带负化学源的气相色谱-质谱(GC-MS)联用仪,采用选择离子监测法和外标法对样品进行分析定量.结果:在0.5～32.0ng/mL范围内,该方法所得的回归方程线性关系良好,相关系数均＞0.997,加标回收率80.0％～110.0％；方法检出限0.01～0.07ng/g,相对标准偏差5.3％～9.8％.样本回收率86.4％～93.7％.结论:用固相萃取和GC-MS法检测新生儿脐带血中PBDEs的同系物,更省时、灵敏、精确,且重复性和回收率较好.
